En 1967 partió a Estados Unidos para jugar con el equipo neoyorquino The Generals (Generales de Nueva York). En 1968 empezó a jugar en Brasil, y permaneció dos temporadas jugando con el Santos. En el conjunto de Pelé, ganó el Campeonato Paulista de 1968. Más tarde, se incorporó el Clube Atlético Juventus de San Pablo, donde se retiró como futbolista al finalizar la temporada 1969-70.
Su carrera como técnico arrancó en 1970 en Newell's Old Boys como segundo entrenador de Miguel Antonio “Gitano” Juárez.
En la temporada 72-73 entrenó a Huracán y obtuvo el Campeonato Metropolitano de 1973. De aquel equipo campeón se recuerda no sólo el título obtenido, sino la espectacular forma de entender el juego por parte de cada uno de sus jugadores, entre los que sobresalieron Roque Avallay, Alfio Basile, René Houseman, Jorge ‘Lobo’ Carrascosa, Omar Larrossa, Miguel Ángel Brindisi y Carlos ‘El Inglés’ Babington. En esta temporada, los hombres dirigidos por Menotti lograron incluso un abultado marcador ante Racing Club, equipo al que le endosaron nada menos que un 5 a 0; ganando, goleando y gustando. Algunos de los integrantes de este plantel serían luego campeones del mundo en 1978.
En 1974, merced a la gran campaña realizada con Huracán, se convirtió en entrenador de la Selección Argentina. Con la albiceleste se proclamó campeón de la Copa Mundial de Fútbol de Argentina de 1978.
En 1980 obtuvo la Mención Especial de los Premio Konex, ese mismo año escribió el libro Fútbol - Juego, deporte y profesión. En 1978 ya se había publicado un libro escrito por Menotti llamado Cómo gané el mundial, en donde el entrenador explica los métodos utilizados para obtener el primer triunfo argentino en un torneo mundial.
En la temporada 82-83 se hizo carg del Barcelona para sustituir a Udo Lattek. Su debut como entrenador en la Primera División española se produjo el 12 de marzo de 1983 en el partido arcelona 1 - 1 Betis. En esa temporada ganó la Copa del Rey y la Copa de la Liga. Menotti permaneció en el club azulgrana la siguiente temporada con resultados mediocres, sólo ganando la Supercopa de España y abandonó el club.
Más tarde, en noviembre de 1986, empezó a entrenar a Boca Juniors. Una sola ronda de campeonato le bastó para lograr con Boca un buen repunte que lo llevó a finalizar cuarto en el torneo, finalmente ganado por Rosario Central.
También escribió un libro: “Fútbol sin trampa” conjuntamente con Ángel Cappa.
En la temporada 87-88 entrenó al Atlético de Madrid pero no logra finalizar su contrato ya que en la jornada 29 fue despedido por Jesús Gil por el irregular andar del equipo. Le dio un gran gusto a los simpatizantes ‘colchoneros’, al golear por 4 a 0 en el Estadio Santiago Bernabéu al Real Madrid, en el Derby madrileño.
En julio de 1988 regresó a la Argentina para entrenar al River Plate finalizando cuarto en el torneo 1988–1989, donde los partidos empatados se definían en serie de remates desde el punto penal. Un año más tarde partió a Uruguay para dirigir a Peñarol, en donde no logró buenos resultados y fue despedido nuevamente.
En agosto de 1991 fue nombrado como técnico de la Selección de Fútbol de México, cargo que ocupó durante un año y medio, ayudando en el desarrollo futbolístico de los jugadores mexicanos, entre los que destacaban Alberto García Aspe, Jorge Campos, Carlos Hermosillo y otros más.
Al terminar su etapa como entrenador se dedicó a trabajar como comentarista en varias cadenas de televisión, y en 1993 regresó para dirigir nuevamente a Boca Juniors en donde realizó una campaña irregular.
En 1996 empezó a dirigir a Independiente durante una temporada en la que consiguió un subcampeonato en el Torneo Apertura.
Al año siguiente probó suerte en el Calcio italiano dirigiendo al Sampdoria, aunque fue destituido por malos resultados después de ocho jornadas de liga, regresando a Independiente, equipo en el que permaneció hasta 1999, donde tampoco tuvo grandes resultados.
Después de esto trabajó como comentarista para varios medios de comunicación.
En 2002, dirigió al club de sus amores, Rosario Central. Después de un comienzo arrollador, en el cual el conjunto canalla ganó 5 de sus primeros 6 partidos (algunos de ellos por goleada, y el Clásico Rosarino ante Newell's en la 6ª fecha) el equipo acumularía 9 juegos sin victorias por lo que sería despedido después de la fecha 15, tras una derrota de local ante Estudiantes por 2 a 1 dejando al club tras la decaída.
En 2005 regresó a Independiente sin mucha suerte, ya que decidió renunciar por los malos resultados del equipo que en los ocho partidos que dirigió consiguió 2 triunfos, 3 igualdades y 4 caídas.
En 2006 y 2007 tuvo un paso por el fútbol mexicano, dirigiendo a Puebla FC y los Tecos de la UAG respectivamente, clubes en los que estuvo brevemente.
En julio de 2009, acordó con Julio Comparada, el por entonces presidente de Independiente, ser el nuevo mánager del club. Su trabajo era evaluar la posible llegada de refuerzos para el equipo de Avellaneda. En el cargo no tuvo la mejor relación con el cuerpo técnico por lo que Américo Rubén Gallego lo culpó como el responsable de su salida del club. Con la partida del Tolo, Menotti recomendó a Daniel Garnero para ser el nuevo entrenador. A causa de los malos resultados en el torneo y luego de la salida de Garnero como DT, el Flaco presentó su renuncia a su cargo como mánager.
Desde un punto de vista táctico, Menotti se destacó siempre por favorecer un fútbol técnico, estético y de posesión, en el que el juego colectivo y de ataque, y el buen trato de la pelota son elementos centrales. Es por esto que en la Argentina es considerado el abanderado de tal filosofía de juego, en oposición a la escuela de Carlos Salvador Bilardo, que priorizaba la táctica y la obtención de resultados antes que cualquier otra consideración, favoreciendo un estilo pragmático, directo y con énfasis en la contención del adversario. Debido a la gran repercusión que ambas escuelas han tenido en el fútbol argentino desde la década de 1970, se suele decir que en ese país existen solo dos maneras de entender el fútbol: el menottismo y el llamado bilardismo.
