También por esos años, un viaje de sus padres a Europa provocó su bigote bicolor. Charly extrañaba mucho, y una crisis nerviosa desembocó en vitiligo, una enfermedad autoinmune de la piel. "¿Por qué tengo el bigote bicolor? Porque mamá y papá se fueron muy lejos. Los extrañé mucho y así me salió el bigote. No fue antojo, fue un extrañar. Tenía 2 años y 32 mucamas", había contado Charly.
A los 14 años formó su 1er banda a la que llamó To Walk Spanish, junto a Juan Carlos Bellia, donde hacían versiones de The Beatles y The Rolling Stones, entre otros. Cuando estaba en la secundaria, conoció a Nito Mestre y, entre los 3, formaron Sui Géneris. Con ellos editó su 1er disco, Vida (1972), y otros como Confesiones de invierno (1973) e Instituciones (1974). Sin embargo, en 1975 llegó la disolución del grupo.
Más tarde formó PorSuiGieco junto a Raúl Porchetto, Nito Mestre, León Gieco y María Rosa Yorio. Después formó La máquina de hacer pájaros, con Carlos Cutaia, Gustavo Bazterrica, José Luis Fernández y Oscar Moro.
Años más tarde, en 1978, Charly formó Serú Girán, con quien sacó 5 discos hasta que la banda se separó en 1982. Estaba integrada por Charly, David Lebón, Pedro Aznar y Oscar Moro. Cuando Serú Girán se disolvió, Charly empezó su carrera solista.
En 1986 grabó su disco Tango junto a Pedro Aznar. Un año después, en 1987, sacó el disco Parte de la religión. Años más tarde, en 1991, grabó de nuevo con Pedro Aznar el disco Tango 4. Y un año más tarde, en 1992, se hizo el reencuentro de Serú Girán y lanzaron el disco Serú '92.
En 1996 lanzó el disco Say no more y en 2004 recibió el premio Latino de Honor de la Academia de la Música argentina.
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