Él trabó una relación muy importante con Sir William Brown, primer 'baronet' de Richmond Hill; y con James Brown, hijos de otro empresario de Baltimore de gran éxito, el irlandés Alexander Brown (fundador de Alex Brown & Sons, en 1801). Sir William administraba desde 1810 la oficina en Liverpool, y colaboró con la instalacion de Peabody en Inglaterra.
Peabody comenzó a profundizar su interés en utilizar su empresa para vender emisiones de bonos de los estados americanos que financiaban proyectos de infraestructuras en el transporte. En 1836, Peabody se convirtió en el presidente de Eastern Railroad, uno de los primeros ferrocarriles exitosos en Nueva Inglaterra (Massachusetts).
Después de 5 viajes de negocios a Europa, Peabody fijó su residencia en Londres en 1837. En el centro financiero del mundo en aquel momento, él fundó la firma bancaria George Peabody & Company para satisfacer la creciente demanda de valores emitidos por los ferrocarriles estadounidenses.
Sin embargo, en aquellos años, los gobiernos estatales estadounidenses incumplieron muchas de sus deudas con los prestamistas británicos. Fue el motivo por el cual Peabody hasta tuvo que cargar con la exclusión de la membresía en un club de caballeros.
Peabody unió fuerzas con Barings Bank (ex Baring Brothers) para presionar a los estados americanos para el pago de sus obligaciones. La ofensiva en la opinión pública incluyó la impresión y publicación de propaganda y el soborno de clérigos y políticos. El senador bostoniano Daniel Webster fue un poderoso vocero de aquella campaña de prensa.
Peabody, quien atesoraba bonos estatales comprados a bajo costo, obtuvo ganancias significativas cuando Maryland, Pensilvania y otros estados reanudaron los pagos. La Encyclopædia Britannica lo cita como quien ayudó "a establecer el crédito de USA en el extranjero".
En términos argentinos del siglo 21 se diría que Peabody fue un 'buitre bueno'.
Al no tener hijos que pudieran continuar sus negocios, en 1854 seleccionó como socio a Junius Spencer Morgan (padre de J.P. Morgan): Peabody, Morgan & Co., que mantuvieron hasta la jubilación de Peabody, en 1864.
Antes, en la gran crisis de 1857, Peabody tuvo que pedir al Banco de Inglaterra un préstamo de 800.000 libras de la época para mantener a flote el banco, y lo logró pese a los esfuerzos de su competencia directa por cerrarlo.
Después de esta crisis, Peabody comenzó a retirarse de los negocios activos.
Conocido como muy ahorrativo, incluso acusado de mezquino con sus empleados y familiares, Peabody devino en un personaje generoso en las causas públicas, logrando así reconstruir su propia trayectoria.
En abril de 1862 Peabody estableció el Fondo de Donación Peabody, que continúa existiendo como Peabody Trust, para proporcionar viviendas de una calidad decente para los “artesanos y trabajadores pobres de Londres”.
En 1864 se retiró por completo, llevándose gran parte de su capital, que ascendía a US$ 10 millones de la época. Así reforzó su nueva actividad: la filantropía: Peabody Trust en el Reino Unido (programa de viviendas para los pobres), y Peabody Institute y George Peabody Library, en Baltimore (iniciativas educativas), siendo el responsable de otras actividades caritativas.
El antiguo banco mercantil británico Morgan Grenfell (hoy parte de Deutsche Bank), el banco J.P. Morgan Chase y el banco de inversión Morgan Stanley tienen sus raíces en el banco de George Peabody, aunque Morgan se quedó con todos los honores.
Peabody, quien falleció soltero, ayudó a sufragar los gastos de la educación de su sobrino, O. C. Marsh, licenciado en Artes por la Universidad de Yale en 1860.
Peabody, que padecía artritis reumatoide y gota, murió en Londres el 04/11/1869. Él recibió un entierro temporal en la Abadía de Westminster, y después fue trasladado, según sus deseos, a lugar de nacimiento ya rebautizado como Peabody, Massachusetts.
Google recuerda que el 16/03/1867 se le otorgó la Medalla de Oro del Congreso después de donar US$ 2 millones (hoy serían US$ 36 millones) para el avance de la educación, algo que resultó inédito en aquellos días.