Vollmer, de 24 años, superó en la final a la china Lu Ying (plata) y a la australiana Alicia Coutts (bronce).
La estadounidense suma su título olímpico al campeonato mundial obtenido en Shanghai 2011.
"Estoy feliz de tener un récord y ser la primera mujer que nada debajo de los 56 segundos", dijo Vollmer al final de la carrera.
En la final de los 100m mariposa, Vollmer estuvo los primeros 50 metros detrás de la danesa Jeanette Ottensen y la estadounidense Claire Donahue, pero arrasó en los 50 metros siguientes.
"Pude haber terminado mejor. Sé que puedo nadar más rápido", había advertido Vollmer, quien el sábado 28/07 ya había batido el récord olímpico de la distancia en las eliminatorias.
Vollmer celebró especialmente haber logrado el oro y el récord mundial con sus padres y marido en las tribunas. "Era todo lo que podía haber soñado", señaló.
Se trata de una gran revancha para la estadounidense, quien no había logrado clasificarse para los Juegos de Beijing 2008, tras haber ganado una medalla de oro en Atenas-2004 con el relevo 4x200m libre.
Criada en la Universidad de Florida, pasó posteriormente a la de Berkeley y su primera gran experiencia en una competición de nivel la vivió con 12 años, cuando participó en las pruebas de selección para los Juegos de Sydney. No consiguió su objetivo, pero esa experiencia le marcó con vistas al futuro.
3 años después, la nadadora tuvo que someterse a una operación quirúrgica para solucionar una taquicardia supraventricular que le producía un ritmo cardíaco elevadísimo: en torno a las 240 pulsaciones por minuto.
Entonces Vallmer integró el equipo estadounidense participante en los Juegos de Atenas 2004 y con 16 años se colgó la medalla de oro en el relevo 4×200 libre.
Pero no tuvo continuidad en su progresión y no consiguió la clasificación para Beijing 2008, pero en 2009 todo cambió, y logró su primer récord en USA, en los 200 estilos, una marca que estaba en poder de Natalie Coughlin.
En el Mundial de Roma de ese año ganó 2 medallas. Un bronce en los 200 libre y una plata en el relevo 4×200. En 2011, en el Mundial de Shanghái, se colgó otras 3: 2 de oro (100 mariposa y 4×100 estilos) y 1 de plata (4×100 libre)
Ahora, Vollmer ha conseguido un doble objetivo: se ha llevado el oro y se ha convertido en la 1ra. mujer en bajar de los 56 segundos en una prueba de 100 mariposa. El anterior récord estaba en poder de la sueca Sara Sjostrom, quien en esta ocasión llegó en 4to. lugar.